Музей Бенакі в 1930 році в колишньому сімейному будинку відкрив Антоніс Бенакіс (1873-1954), нащадок поважної грецької сім'ї, яка на той час проживала в єгипетській Олександрії. Основу музейної експозиції склала його художня колекція, яку Бенакіс почав збирати ще в Єгипті, а пізніше заповідав грецькій державі. Збори Бенакіса стали першим приватним музеєм Греції.
Експозиція починається скульптурами V століття до н. На другому поверсі розмістилися цінні знахідки з грецьких островів та Малої Азії. Предмети прикладного мистецтва займають третій поверх, де можна бачити прикраси, різьблення по дереву, кераміку та велику колекцію грецького костюма. Крім цього, тут є мікенські прикраси, велика кількість предметів культу, наприклад, раннє євангеліє, церковне начиння та кілька витончених ікон. До одного з найцінніших експонатів належить письмовий стіл лорда Байрона. Ще один експонат – це обстановка із зали для прийому гостей із єгипетського палацу XVII століття. Тут можна побачити одну з ранніх робіт, написану маслом (III століття) — портрет молодої людини на полотні, виконаний єгипетським художником. На четвертому поверсі розмістились роботи Ель Греко.

Сама будівля музею - одна з найкрасивіших будівель неокласицизму в Афінах. На його верхньому поверсі розташоване кафе, звідки відкривається дивовижний вид на Національні сади, що знаходяться неподалік.